O fundo Washington Luís reúne documentos tanto da esfera privada, quanto da profissional, passando pelas atividades do titular como advogado e como pesquisador interessado na história de São Paulo, com ênfase para sua atuação política, incluindo as presidências do Estado de São Paulo e do Brasil.
Encontra-se uma grande variedade de espécies documentais acumuladas no decorrer das atividades desenvolvidas por Washington Luís, como abaixo-assinados, apólices de seguro, apontamentos, artigos, autorizações de pagamento, balancetes, balanços, bilhetes, boletins, cartas, cartões, cartões postais, certificados, circulares, conferências, contratos, convites, crônicas, declarações, declarações de rendimentos, decretos, demonstrativos financeiros, diplomas, discursos, ensaios, entrevistas, escrituras, estatutos, estudos, extratos bancários, fotografias, gravuras, guias de recolhimento de imposto, históricos, informes, inventários, laudos periciais, leis, letras de câmbio, listas, livros-caixa, manifestos, memorandos, memoriais, mensagens, notas, notas fiscais, noticiários, notícias, ofícios, orçamentos, pagamentos, panfletos, pareceres, polianteias, processos, procurações, programas de eventos, projetos de lei, propostas, quadros de apuração eleitoral, quadros de movimento, quadros estatísticos, recibos, regulamentos, relatórios, representações, requerimentos, rescisões de contrato, resenhas, tabelas de câmbio, telegramas, testamentos, tomadas de contas e etc.
Dentre os cerca de 20.000 itens, há documentos sobre a história de Portugal e do Brasil Colônia (os mais antigos deles, de 1614 a 1647 são cópias do Arquivo Geral de Índias sobre a América Latina), cartas-patente do século XIX e gravuras da cidade de Olinda e Pernambuco do século XVI, entre outros; cadernos de apontamentos com os estudos do titular; documentação de origem pública, como balancetes de governo, livros do Tesouro do Estado de 1922 e processos administrativos; comprovantes de gastos pessoais; genealogia da família Pereira de Sousa, além de diversos outros relativos às atividades pessoais e profissionais.
Destaca-se no conjunto, a farta correspondência enviada e recebida. Aproximadamente 19.000 itens como bilhetes, cartas, ofícios, convites, cartões de visita, memorandos e telegramas, em sua maior parte relacionados à sua vida pública, predominantemente do período presidencial. Além disso, a biblioteca do titular compreende obras de literatura, direito, de cultura geral, além de coleções de história, bem como enciclopédias, dicionários e coleções de periódicos.
Há ainda noticiários produzidos pela empresa de press clipping Agência Americana, contratada pelo poder público no período presidencial, e outras compilações de artigos de jornal feitas pelo titular e seus familiares após sua morte.
Há poucas fotografias, a menor parte delas referente a obras públicas (construção de estradas) e banquetes. A maioria refere-se a homenagens recebidas pelo titular, retratos de outras pessoas, como as de seus afilhados, com dedicatórias; retratos do titular, fotos do período do exílio, entre outras.
